Ihren Durchbruch schaffte Bancroft mit dem Musical "Two for the Seesaw", in dem sie neben Henry Fonda brillierte und für das sie mit einem Tony Award ausgezeichnet wurde. Bancroft wurde fünf Mal für den Oscar nominiert; 1962 erhielt sie die begehrte Trophäe für ihre Darstellung der jungen Lehrerin Helen Keller in "Licht im Dunkel". Bancroft spielte schon 1952 an der Seite von Marilyn Monroe in "Versuchung auf 809". Nachhaltigen Ruhm sicherte sie sich 1967 als skrupellose Verführerin Mrs. Robinson an der Seite des jungen Dustin Hoffman. In einem Interview vor zwei Jahre beklagte sie sich darüber, dass sie stets mit dieser Rolle in Verbindung gebracht wurde. "Niemand spricht noch über 'Licht im Dunkel', alle reden nur von 'Mrs. Robinson'. Ich verstehe es ja, aber ich bin doch enttäuscht, dass die Leute noch nicht darüber hinweg sind."

Regisseur Mike Nichols rühmte Bancroft in einer Erklärung als einzigartige Schauspielerin. "Ihre Kombination aus Verstand, Humor, Offenheit und Gefühl war einmalig", erklärte Nichols, der bei der "Reifeprüfung" Regie geführt hatte. "Ihre Schönheit hat sich ständig mit ihren Rollen gewandelt, und weil sie eine großartige Schauspielerin war, hat sie sich für jede Darstellung radikal geändert."

Bancroft kam am 17. September 1931 als Anna Maria Louisa Italiano als Tochter italienischer Einwanderer in New York zur Welt. Schon seit frühester Kindheit hatte sie den Wunsch, Schauspielerin zu werden. Bancroft war in zweiter Ehe seit 1964 mit dem Schauspieler und Regisseur Mel Brooks verheiratet, in dessen Filmen sie auch mehrfach mitspielte. Letzter Höhepunkt ihrer Laufbahn mit mehreren Dutzend Kinofilmen und TV-Mehrteilern war der Film "The Roman Spring of Mrs. Stone" aus dem Jahr 2002. Bancroft hinterlässt auch ihren 1972 geborenen Sohn Maximilian, ihre Mutter, zwei Schwestern sowie einen Enkel.